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吉田 健太*; 外山 健*; 井上 耕治*; 永井 康介*; 下平 昌樹
まてりあ, 62(3), p.154 - 158, 2023/03
原子炉圧力容器(RPV)の中性子照射脆化因子の一つである直径3nm程度の微細な転位ループを高精度に分析するために開発したウィークビーム走査透過型電子顕微鏡(WB-STEM)に関する解説を行うとともに、当該手法と3次元アトムプローブ法(APT)及び陽電子消滅法(PAS)を組み合わせた最先端の照射脆化研究について紹介する。WB-STEMは材料内部に存在する特定の格子欠陥に対して最適な電子線の収束角及び検出角を設定することによって、従来透過型電子顕微鏡での観察が困難であった微細な転位ループの定量評価を可能にする手法である。この手法を用いて10
n/m
程度の低照射量から10
n/mを上回る高照射量まで複数照射量条件で照射された欧州加圧水型軽水炉の監視試験片中の転位ループを分析し、APTやPASで分析した溶質原子クラスターとの比較を行った。その結果、8.2
10n/mから1.210n/mの高照射量領域において転位ループの数密度が顕著に増加することを明らかにした。また、測定された転位ループ及び溶質原子クラスターの数密度や寸法からモデル式に基づいて、これら微細組織の脆化への寄与を評価し、高照射量領域において転位ループが脆化に大きく寄与する可能性を示した。
平出 哲也; 古田 光*; 鳥養 佑二*; 藤村 由希; 満汐 孝治*
JJAP Conference Proceedings (Internet), 9, p.011106_1 - 011106_7, 2023/00
低エネルギー重水素プラズマに暴露した多結晶タングステン(ITERグレード)試料を、
Naを陽電子源として用い、陽電子消滅寿命測定を実施した。重水素プラズマのエネルギーは低いため、その効果は表面付近のみに現れると予測された。しかしながら、プラズマに暴露した試料の陽電子消滅平均寿命は暴露処理していない試料よりも長くなった。さらに、試料が2mm程度の厚みであるにもかかわらず、プラズマを暴露した面ではない反対側の面の測定を実施しても、表面とほぼ同じ結果が得られた。タングステン中に水素や重水素が存在することで欠陥が導入されるという報告は今までにないが、この結果は試料内部において重水素の影響で欠陥が導入された可能性を示している。
平出 哲也; 満汐 孝治*; 小林 慶規*; 大島 永康*
Chemical Physics Letters, 795, p.139507_1 - 139507_4, 2022/05
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Physical)N,N,N-Trimethyl-N-propylammonium bis(trifluoromethanesulfonyl)imide (TMPA-TFSI)中において三重項ポジトロニウム(オルトーPs)消滅寿命の温度依存性を、産業技術総合研究所に整備されている垂直型陽電子ビームを用いて150
Cまで測定した。TMPA-TFSI液体試料表面から表面近傍とバルク中での測定を行うために、2keVと12keVのエネルギーで陽電子を入射した。融点よりも130C高い150Cにおいても表面の構造による違いが見られた。また、どちらの入射エネルギーでも高温ほど寿命は短くなった。同様の現象は水中においてのみ、オルトーPsと放射線分解生成物であるOHラジカルなどとの反応によって見出されていた。TMPA-TFSIにおける温度依存性においても、オルトーPsの化学反応の存在を示していると考えられた。
平出 哲也
陽電子科学; 基礎から応用まで, p.127 - 132, 2021/08
陽電子消滅寿命・運動量相関測定は、陽電子入射時刻、陽電子消滅時刻、および陽電子消滅線エネルギーの相関測定である。この陽電子消滅寿命・運動量相関測定の測定方法、解析方法などについて簡単に述べ、また、この手法を用いた興味深い研究をいくつか解説する。
Al
GaO
scintillators by gamma-ray-induced positron annihilation lifetime spectroscopy藤森 公佑*; 北浦 守*; 平 義隆*; 藤本 將輝*; Zen, H.*; 渡邊 真太*; 鎌田 圭*; 岡野 泰彬*; 加藤 政博*; 保坂 将人*; et al.
Applied Physics Express, 13(8), p.085505_1 - 085505_4, 2020/08
被引用回数：5 パーセンタイル：33.01(Physics, Applied)CeドープGdAlGaO(Ce:GAGG)シンチレーターにおける陽イオン空孔の存在を明らかにするために、ガンマ線誘起陽電子消滅寿命測定(GiPALS)法による測定を行った。GAGGおよびCe:GAGGのGiPALSスペクトルに現れる成分は、バルク中と欠陥に捕獲された状態の陽電子消滅であり、その結果2つの指数減衰成分で構成されている。Ce:YAl
Oに関する研究から、欠陥に関連する構造はAl/Ga-Oの複空孔に起因するものであることが示唆された。この成分は、Ce, Mg:GAGGの方が小さくなり、その傾向はリン光の原因である浅い電子トラップの抑制と相関していた。酸素空孔は、Al/Ga空孔の電荷を補う役割をしている。欠陥に関連した構造における寿命は、Mg共ドーピングによって大幅に変化し、これは、酸素空孔とともに、Al/GaサイトでのMg
イオンとの集合体を考慮することで理解され、その結果、空孔クラスターが形成された。
齋藤 圭*; 平出 哲也; 高井 健一*
Metallurgical and Materials Transactions A, 50(11), p.5091 - 5102, 2019/11
被引用回数：29 パーセンタイル：84.62(Materials Science, Multidisciplinary)低温熱脱離分析法(L-TDS)と陽電子消滅法(PAS)を用い、擬へき開破壊を示す焼戻しマルテンサイト鋼中の種々のトラップサイトの中から、水素存在下塑性ひずみにより導入された格子欠陥からの脱離による水素ピークを分離し同定する試みを行った。水素の存在下において塑性ひずみを付与した鋼試験片をL-TDSにより測定することで、2つのピーク、すなわち元から存在していた脱離と新たな脱離の分離を可能にした。PASの結果からL-TDSによって新たに見出された脱離は空孔型欠陥に対応することが明らかとなった。水素存在下における塑性ひずみは、破面から1.5mm以内に形成される格子欠陥濃度を原子比で約10
オーダーまで著しく増大させた。これらの結果は、水素存在下における塑性変形がナノボイド核形成と合体をもたらし、焼戻しマルテンサイト鋼の擬へき開破壊をもたらすことを示している。
平出 哲也; 安藤 太一*; 真鍋 賢介*; 上田 大介*
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 931, p.100 - 104, 2019/07
被引用回数：8 パーセンタイル：66.68(Instruments & Instrumentation)波形形状解析を用いた検出器同定法を提案する。各検出器からの波形形状にループ回路により検出器ごとに特徴的な形状を付加することで、検出器の弁別を可能にする方法を例として示した。この方法は、検出器を用いた多くの実験において適用することができ、高い計数率を可能にする。さらに、検出器の位置などの他の重要な問題についても検出器同定法を使用することができる。実施例として、この検出器識別方法を、高時間分解能および高計数率での陽電子消滅寿命-運動量相関測定への適用した結果を報告する。
-gas exposure at high temperatures武田 裕介; 飯田 清*; 佐東 信司*; 松尾 忠利*; 長嶋 泰之*; 大久保 成彰; 近藤 啓悦; 平出 哲也
JPS Conference Proceedings (Internet), 25, p.011023_1 - 011023_3, 2019/03
今回、(1)810C、600分、(2)850C、720分のふたつの条件でチタン合金表面に窒化層を導入した。低速陽電子ビームを用いて、陽電子消滅
線ドップラー広がり測定により試料表面を測定した結果、表面近傍において陽電子は欠陥に捕まって消滅していることがわかった。TEM観察によると表面近傍には10nm程度の結晶粒が存在しており、ほとんどの陽電子は結晶中を拡散後、粒界の欠陥において消滅していることが明らかとなった。さらに、陽電子消滅ドップラー広がり測定の結果は、陽電子の消滅している部位における化学組成が深さに対して変化していることを示していたが、EDS観察においても、バナジウムなどの不純物に深さ依存性があることが示され、これらの測定結果は粒界における不純物濃度の変化を反映していると考えられる。
平出 哲也
陽電子科学, (11), p.33 - 40, 2018/09
絶縁材料中に入射した陽電子は、そのトラックの末端で熱化し、過剰電子の一つと1ps程度の時間にポジトロニウム(Ps)を形成する。したがって、Ps形成は液体中の過剰電子の溶媒和過程のような速いプロセスを調べるためのプローブとなり得る。放射線化学では室温イオン液体(IL)を照射することで興味深い現象がみられ、またその現象はILの応用において重要なものであった。そこでILの陽電子消滅寿命(PAL)測定を行ったところ、IL中で最短寿命成分の異常に長い寿命値が見出された。これらの異常な寿命値の原因を明らかにするためにPALと陽電子消滅寿命-運動量相関(AMOC)測定を行い、最終的にPsバブルの振動を発見した。最近の研究について結果を紹介しながら解説する。
平出 哲也
科学と工業, 92(2), p.44 - 54, 2018/02
陽電子は電子の反粒子であり電子と対消滅し質量に相当するエネルギーを線として放出する。この線を計測する手法を陽電子消滅法と呼ぶ。その時刻情報、エネルギー情報、放出角度の情報はいろいろな材料研究に用いられてきた。ここでは、陽電子消滅法の中でも、消滅寿命、消滅線ドップラー拡がり、消滅寿命-運動量相関を主に取り上げ、金属材料や高分子材料に関する研究例を挙げながら解説する。
平出 哲也
Radioisotopes, 66(11), p.587 - 593, 2017/11
陽電子は電子の反粒子であり、固体や液体中に入射された陽電子は電子と100ピコ秒から数ナノ秒程度の寿命で消滅する。その際にその質量エネルギーがほとんどの場合2本の線として放出されるが、これら線を計測し得られるエネルギーや消滅率から、消滅直前の状態についての情報を得ることができる。また、ある確率で陽電子は過剰電子とポジトロニウム(Ps)という結合状態をピコ秒程度までに形成し、ピコ秒までの反応のプローブとなりえる。また、その後、三重項Psが消滅するナノ秒までの時間に起こる反応により、スパー内活性種に関する議論も可能となる。ここでは、放射線化学に関連する情報がどのように得られるのか、また、放射線化学に関連した過去の研究について解説し、放射線化学への陽電子消滅の利用の可能性について解説する。
平出 哲也; O'Rourke, B. E.*; 小林 慶規*
Journal of Physics; Conference Series, 791(1), p.012029_1 - 012029_4, 2017/02
被引用回数：2 パーセンタイル：62.67(Physics, Multidisciplinary)イオン液体である、N,N,N-trimethyl-N-propylammonium bis(trifluoromethanesulfonyl)imide (TMPA-TFSI)について、産総研に整備された垂直型の低速陽電子ビームを用いて、液面近傍における陽電子消滅率の測定を試みた。イオン液体の蒸気圧は非常に小さく、真空容器内にそのままイオン液体を配置することで、液面表面近傍の陽電子消滅率の測定を行うことが可能である。本測定は、イオン液体表面近傍における最初の陽電子消滅率の測定となる。その結果、三重項ポジトロニウムの消滅率が表面に近いほど大きくなることが分かった。
-gas exposure at high temperatures武田 裕介; 飯田 清*; 佐東 信司*; 松尾 忠利*; 長嶋 泰之*; 大久保 成彰; 近藤 啓悦; 平出 哲也
Journal of Physics; Conference Series, 791(1), p.012022_1 - 012022_4, 2017/02
被引用回数：1 パーセンタイル：42.05(Physics, Multidisciplinary)ゴルフクラブや、航空機用構造材料等に広く用いられているチタン合金は、表面を窒化処理することで硬さを飛躍的に増すことが知られているが、熱処理温度または時間によっては表面に形成された窒化層が負荷により簡単に剥離してしまい、実用性に欠く場合がある。そこでわれわれは2つの窒化条件、(1)810C 600minと(2) 850C 720minで処理した試料を準備し、その表面に形成された窒化層を、陽電子消滅線ドップラー広がり(DB)測定で評価した。窒素の拡散のみ考慮して評価すると0.05-0.1
mまで窒化されると予想されるが、DBによる評価では窒化によって導入される欠陥層は0.5mを超える領域まで達していることがわかった。
平出 哲也
放射線と産業, (139), p.23 - 28, 2015/12
ポジトロニウムは電子と陽電子の結合状態である。このポジトロニウムに関連した化学研究とその応用について解説した。ポジトロニウム形成機構は半世紀以上の時間を要し、Hiradeによる低温における現象の解明で、全体が明らかとなり、研究者間の対立も消え、同じ考えの上で議論できるようになった。現在ではスパー反応モデルが再び受け入れられ、ポジトロニウム形成を利用した放射線化学研究、特に、ピコ秒領域の過剰電子の挙動や電子の移動度に関する研究を紹介した。また同時に、自由体積モデルが間違いであることが示され、その結果、高分子の微視的自由体積研究などで、三重項ポジトロニウムの消滅寿命のみで議論できることを解説した。また、最新の研究として、液体中においてポジトロニウムが作るサブナノメートルのバブルがイオン液体中で振動していることが見出され、ナノサイズの物性研究で期待されるものであることを示した。
土信田 知樹*; 鈴木 啓史*; 高井 健一*; 平出 哲也; 大島 永康*
NanotechJapan Bulletin (インターネット), 8(3), 5 Pages, 2015/07
水素を含んだ鉄鋼材料は含まないものに比べ、応力付与によって延性低下が著しく進展し、より破断しやすくなる(水素脆化問題)。水素脆化の機構は、材料中の格子欠陥形成と深く関係するとされているが、一般に格子欠陥の実験的評価が難しいため不明な点も多い。本研究課題では、水素脆化と格子欠陥との関係を明らかにするために、昇温脱離分析(TDA)と陽電子プローブマイクロアナライザー(PPMA)とを用いて、一定弾性応力下に保持された鉄鋼材料(焼戻しマルテンサイト鋼)の水素チャージによって形成する格子欠陥の検出を試みた。この結果、弾性応力下であっても水素をチャージすることで鋼中での原子空孔生成が著しく促進されること、さらに生成した空孔型欠陥が鋼の延性低下をもたらすことを明らかにした。
平出 哲也
陽電子科学, (4), p.3 - 8, 2015/02
陽電子消滅寿命・運動量相関測定は、陽電子入射時刻、陽電子消滅時刻、および陽電子消滅線エネルギーの相関測定である。この陽電子消滅寿命・運動量相関測定の測定方法、解析方法などについて簡単に述べ、また、この手法を用いた興味深い研究をいくつか解説する。
河裾 厚男; 吉川 正人; 伊藤 久義; Krause-Rehberg, R.*; Redmann, F.*; 樋口 高年*; 別役 潔*
Physica B; Condensed Matter, 376-377, p.350 - 353, 2006/04
被引用回数：13 パーセンタイル：52.05(Physics, Condensed Matter)電子線照射によって立方晶及び六方晶SiC中に生成する原子空孔を陽電子消滅による電子運動量分布測定と理論的解析を通じて同定した結果について報告する。立方晶SiCでは、孤立シリコン空孔が主たる陽電子捕獲サイトであり、格子緩和の効果で陽電子寿命が増加していること、及び局所的な四面体対称性によりその電子運動量分布が説明できることが明らかになった。一方、六方晶SiCでは孤立シリコン空孔が熱回復した後も残留する新たな空孔型欠陥が、c軸に沿って不対電子を有していること、及び炭素1s内殻電子軌道と陽電子の消滅頻度が増加することから、炭素空孔-アンチサイト炭素複合欠陥であることが明らかになった。
Chen, Z. Q.; 前川 雅樹; 河裾 厚男; 境 誠司; 楢本 洋*
JAEA-Review 2005-001, TIARA Annual Report 2004, p.232 - 234, 2006/01
水熱合成した酸化亜鉛に対して、ドナー不純物(B,Al),アクセプター不純物(N,P,Li),自己元素(O),水素(H),ヘリウム(He)を注入した場合の、その後の熱処理に伴う欠陥構造の形成過程と消失過程を陽電子ビームに基づく陽電子消滅法と理論計算によって詳しく調べるとともに、電気特性発現との関係を研究した。その結果、特にAlイオン注入では、直径1nm程度のマイクロボイドが形成するが、1000C以下の熱処理でそれらは完全に消失し、注入されたAlがほぼ100%電気的に活性な状態になること、及び結晶性が注入以前よりも向上することが明らかになった。Nイオン注入では、高温の熱処理後も欠陥が残留するうえ、熱的に形成されたZn欠損がN不純物によって固定され、このためN不純物はアクセプターとして活性化されない。また、理論的に期待されているNとAlの共注入でも、改善は見られない。Oイオン注入では、欠陥は速やかに回復し、その後注入層が半絶縁化することが明らかになった。Hイオン注入では、バブル形成と昇温脱離に伴い、マイクロボイドが形成することが明らかになった。
-implanted ZnO studied using a slow positron beamChen, Z. Q.; 前川 雅樹; 河裾 厚男; 鈴木 良一*; 大平 俊行*
Applied Physics Letters, 87(9), p.091910_1 - 091910_3, 2005/08
被引用回数：31 パーセンタイル：71.4(Physics, Applied)N
, Oイオンを酸化亜鉛結晶に注入、あるいは共注入した。これにより空孔集合体が導入されることが陽電子消滅法により示された。800Cでアニールを行うと、Nイオン注入によって発生した空孔集合体はその一部が消失するに留まるのに対し、酸素イオン注入の場合には全量が消失する。これは、窒素と空孔集合体の間には強い相互作用があることを示している。空孔欠陥を検出限界以下とするためには1250Cでの高温アニールが必要である。さらに、窒素はアクセプタとして作用すると思われたが、実際にはn型の伝導型を示すことがホール測定により示された。一方、O/Nイオンの共注入ではほとんどの空孔集合体が800Cで消失する。これは窒素-酸素複合体の形成のために酸素が窒素を捕獲し、空孔集合体の消失が促進されるためであると考えられる。これはO/Nイオン共注入により、非常によく補償された半絶縁層を形成できることを示している。
Chen, Z. Q.; 山本 春也; 河裾 厚男; Xu, Y. H.; 関口 隆史*
Applied Surface Science, 244(1-4), p.377 - 380, 2005/05
被引用回数：16 パーセンタイル：55.78(Chemistry, Physical)酸化アルミ及び酸化亜鉛単結晶基板を用いて、パルスレーザー沈殿法により、ホモ及びヘテロエピタキシャル酸化亜鉛薄膜を作製した。原子間力顕微鏡により観測された表面ラフネスは基板材料に依存していることがわかった。すなわち、ヘテロエピ膜の表面ラフネスの方が、極めて大きいことがわかった。陽電子消滅の結果は、ホモエピ膜の方がより高濃度に結晶欠陥を含むことを示した。ラマン散乱測定は閃亜鉛構造に由来する437cm
のピークを示した。いずれの膜も非常に強い紫外発光を示し、それらが優れた光学特性を持つことが明らかになった。
